Dissertationen des Fachgebiets Sensorik und Messtechnik

Diese Dissertation beschreibt eine hermetisch verschlossene, miniaturisierte, nicht-radioaktive Elektronenquelle (NEQ) einschließlich einer kompakten Ansteuerungselektronik einschließlich Charakterisierung und Demonstration von Funktionalität und Einsetzbarkeit der NEQ als Ionisationsquelle anhand zweier konkreter Anwendungsbeispiele. Der Aufbau der NEQ erforderte zunächst die Entwicklung einer vakuumdichten Aufbau- und Verbindungstechnik. Weiterhin wurde eine kompakte Ansteuerungselektronik entwickelt, welche die Erzeugung von selbst extrem kurzen Elektronenpulsen mit Pulsbreiten von nur 23 ns ermöglicht. Zur Untersuchung des Ionisationsverhaltens der NEQ wurde unter anderem die dreidimensionale Ionendichteverteilung mit Hilfe eines speziellen Detektors und Bildrekonstruktionsverfahren untersucht, um die Geometrie des Ionisationsbereiches an die NEQ anzupassen. Die Entwicklung eines nicht-radioaktiven Elektroneneinfangdetektors (ECD) demonstrierte die Eignung der NEQ als Ionisationsquelle. Hiermit konnten zu radioaktiven ECDs vergleichbare Nachweisgrenzen von 1 ppb_V (6 ng/l) sowie ein vergleichbarer linearer Bereich von 6,6⋅10³ für 1,1,2-Trichlorethan erreicht werden. Zusätzlich erfolgte der Aufbau eines Ionenmobilitätsspektrometers (IMS) mit NEQ als Ionisationsquelle. Die erzeugten Ionenpopulationen der Spektren entsprechen hierbei den von einem IMS mit radioaktiver Tritium-Quelle erzeugten Ionenpopulationen. Außerdem wurde mit Hilfe sehr kurzer Elektronenpulse, also kurzer Ionisationszeiten, die Beeinflussbarkeit der chemischen Ionisationsprozesse untersucht. Darüber hinaus ermöglichen die kurzen Ionisationspulse den Aufbau eines IMS ohne Ionentor. Abschließend wurde daher ein solcher Aufbau charakterisiert und mit einem IMS mit herkömmlichem Ionentor verglichen.

Autor: Erik Bunert
Erschienen: November 2021

Im Rahmen der vorliegenden Dissertation wurden die bei der chemischen Atmosphärendruckionisation in einem klassischen Ionenmobilitätsspektrometer (IMS) sowie in einem Hochenergie-Ionenmobilitätsspektrometer (HiKE-IMS) ablaufenden Reaktionsmechanismen umfassend experimentell untersucht und theoretisch modelliert. Das HiKE-IMS ist ein spezielles, am Institut für Grundlagen der Elektrotechnik und Messtechnik der Leibniz Universität Hannover entwickeltes IMS. Es arbeitet nicht wie sonst für IMS üblich bei Umgebungsdruck, sondern bei einem reduzierten Druck zwischen 10 und 40 mbar. Hierdurch lassen sich im HiKE-IMS sehr hohe reduzierte elektrische Feldstärken bis zu 120 Td erreichen. Die damit zwischen zwei Kollisionen von den Ionen zusätzlich aufgenommene Energie führt zu deutlich erhöhten effektiven Ionentemperaturen von bis zu 1500 K. Für die Untersuchung der in beiden IMS ablaufenden Reaktionsmechanismen wurden ein klassisches IMS und ein HiKE-IMS mit einem Massenspektrometer gekoppelt. Auf diese Weise konnten die in den IMS vorliegenden Ionenspezies identifiziert und die ablaufenden Ionen-Molekül-Reaktionen unter Verwendung thermodynamischer und kinetischer Literaturdaten in Abhängigkeit vom Betriebsdruck, der effektiven Ionentemperatur sowie der Gaszusammensetzung modelliert und analysiert werden. Es zeigte sich, dass in beiden IMS grundsätzlich die gleichen Ionen-Molekül-Reaktionssysteme existieren, sich diese allerdings in unterschiedlichen Zuständen befinden. Während die Ionenpopulation im klassischen IMS thermodynamisch kontrolliert ist, ermöglicht das HiKE-IMS eine kinetische Kontrolle der Ionenpopulation. Dieser Unterschied wirkt sich signifikant auf die Ionenbildung in den IMS aus.

Autor: Maria Allers
Erschienen: Juni 2021

Im Rahmen dieser Dissertation wurde erstmals ein vollständiges analytisches Modell zur Optimierung von Auflösungsvermögen und Signal-Rausch-Verhältnis eines Driftzeit-Ionenmobilitätsspektrometers (IMS) entwickelt. Dieses Modell umfasst sowohl die Bildung der Ionen in der Ionenquelle, die Trennung der Ionen in der Driftröhre als auch die anschließende Detektion der Ionen. Mit den gewonnenen Erkenntnissen wurden eine ganzheitliche Entwurfsmethodik vorgeschlagen und mittels dieser ein Driftzeit-IMS entwickelt, das mit einem Auflösungsvermögen von R_P = 250 derzeit das höchste Auflösungsvermögen eines Driftzeit-IMS weltweit besitzt. Basierend hierauf wurden zwei IMS mit besonders hoher analytischer Leistungsfähigkeit aufgebaut: Zum einen ein IMS mit einer extrem effizienten Ionenquelle, die ein neues, zum Patent angemeldetes Ionentor mit einer neuen, zum Patent angemeldeten Probengasführung kombiniert. Hierdurch werden bei einer Messdauer von nur einer Sekunde Nachweisgrenzen im pptv-Bereich mittels direkter Photoionisation (APPI) und im ppq_v-Bereich mittels chemischer Gasphasenionisation (APCI) erzielt, was weltweit bisher nicht möglich war. Zum anderen ein hochauflösendes Hochenergie-IMS (HiKE-IMS), das selbst bei reduzierten Feldstärken von bis zu 120 Td in Reaktions- und Driftraum durch ein neues, patentiertes Ionentor ein Auflösungsvermögen von R_P =140 erreicht. Die Kombination von hohen reduzierten Feldstärken mit hohem Auflösungsvermögen stellt sowohl eine Möglichkeit zur quantitativen Spurengasmessung im ppb_v-Bereich als auch ein vielseitiges Werkzeug für Grundlagenstudien zu Ionenmobilität und Ionenbildung dar.

Autor: Ansgar T. Kirk
Erschienen: Juli 2020

Viele Applikationen in der Umwelt- und Sicherheitstechnik, wie die Detektion von Gefahr- und Explosivstoffen in Luft, aber auch in der Medizintechnik und Biotechnologie, wie der Nachweis flüchtiger Metabolite in der Atemluft oder in Bioreaktoren, erfordern eine hochsensitive und schnelle Gasmesstechnik. Ein für diese Anwendungen geeignetes Verfahren stellt die Ionenmobilitätsspektrometrie mit Nachweisgrenzen von wenigen 1e-9 bis 1e-11 Volumeneinheiten pro Volumen und Messzeiten von unter einer Sekunde dar. Im Rahmen dieser Arbeit wird daher ein Ionenmobilitätsspektrometer (IMS) entwickelt, das trotz seiner geringen Baugröße einfach und kostengünstig herzustellen ist und dabei die Leistungsfähigkeit von kommerziell erhältlichen Systemen weit übertrifft. Möglich ist dies zum einen durch den konsequenten Einsatz analytischer Modelle und Simulationen zur Optimierung sämtlicher Komponenten. Zum anderen wird die Leistungsfähigkeit durch speziell auf das IMS ausgelegte Elektronik erreicht. Zentraler Bestandteil ist dabei der Transimpedanzverstärker, der den Ionenstrom am Detektor für die Datenerfassung in ein Spannungssignal umwandelt. Zur Vermeidung radioaktiver Strahler wird im Rahmen dieser Arbeit zudem eine nicht-radioaktive Ionisationsquelle entwickelt, ohne dabei auf die Vorteile einer chemischen Gasphasenionisation, wie bei radioaktiven Ionisationsquellen, verzichten zu müssen.

Autor: Philipp Cochems
Erschienen: April 2019

Die Überwachung der Luftgüte bezüglich der Anwesenheit möglicher Gefahrstoffe ist ein wichtiges Gebiet der Messtechnik. Bereits geringste Stoffkonzentrationen im ppbv-Bereich können für den Menschen gesundheitsschädigend sein. Die stetig wachsende Anzahl an Messprinzipien und den hieraus resultierenden Sensoren versucht den schnellen und sicheren Nachweis von Gefahrstoffen zu ermöglichen. Ein Gerät für die schnelle und besonders sensitive Detektion von Gefahrstoffen ist das Ionenmobilitätsspektrometer. Hierbei beschreibt die Ionenmobilität die Beweglichkeit der Ionen entlang eines elektrischen Feldes bei Atmosphärendruck und ist daher von deren Struktur und Masse abhängig. Ein großes Problem ist die Strukturaufklärung der im Ionenmobilitätsspektrometer gebildeten Ionenspezies, weshalb in dieser Arbeit eine Kopplung zwischen einem Ionenmobilitätsspektrometer und einem Massenspektrometer realisiert wird. Durch diese Kopplung ist eine Zuordnung zwischen der Ionenmasse und der Ionenmobilität möglich, wodurch Rückschlüsse bezüglich der Art der Ionisierung möglich. Des Weiteren wird in dieser Arbeit die zeitabhängige Ionenbildung unter Verwendung einer nicht-radioaktiven und zeitlich steuerbaren Ionisationsquelle untersucht. Die zeitliche Kontrolle des Ionisationsprozesses ermöglicht die Bestimmung der Ionenbildungsraten. Durch die zeitliche Kontrolle der Ionisation ist ein Nachweis der sonst im Beisein von Toluol diskriminierten Ionenspezies des Benzols möglich. Ferner wird der Prozess der Ion-Ion-Rekombination im Ionenmobilitätsspektrometer grundlegend untersucht. Aufbauend auf diesen Ergebnissen wird in dieser Arbeit ein völlig neues Sensorkonzept basierend auf der zeitlich gesteuerten Ionenbildung und Ion-Ion-Rekombination als Trennmechanismus entwickelt.

Autor: Andre Heptner
Erschienen: September 2017

Diese Arbeit befasst sich mit unterschiedlichen messtechnischen Problemstellungen aus der Bio- und Medizintechnik. Zur Lösung werden grundlegende Messkonzepte der Hochfrequenztechnik theoretisch untersucht, auf diese neuen Anwendungen transferiert, anwendungsspezifisch modifiziert, eingehend experimentell untersucht und zielorientiert weiterentwickelt, wobei allen realisierten Messsystemen eine Permittivitätsmessung zugrunde liegt.
Eines der hier neu entwickelten Messsysteme dient zur Quantifizierung von Ödemen im menschlichen Gewebe im Rahmen einer gerichtmedizinischen Autopsie. Der Wassergehalt im Gewebe ist ein exzellenter Marker, um bestimmte Todesursachen voneinander zu unterscheiden, da die Ausprägung von Ödemen in direktem Zusammenhang mit der Agonie steht.
Zusätzlich wird die Entwicklung eines neuen Verfahrens zur Prozessüberwachung in Einwegbioreaktoren vorgestellt, bei dem die Sensoren nicht in den Einwegbioreaktor integriert sind, sondern das Zellwachstum im Inneren nichtinvasiv durch die Reaktorwand gemessen werden kann.
Abschließend erfolgt die Realisierung eines Transduktors für eine neue Biosensor-plattform auf Basis von künstlichen Biorezeptoren. Hierfür wird ein Split-Ring-Resonator verwendet, da diese Leiterstrukturen eine hochsensitive Detektion kleinster Kapazitätsänderungen ermöglichen. Aufbauend auf einer neuen theoretischen Herleitung für den Zusammenhang von Kapazität und Resonanzfrequenz des Resonators, kann die Sensitivität durch Integration einer Interdigitalkapazität signifikant verbessert werden. Eine abschließende Machbarkeitsstudie anhand der spezifischen Detektion von C-reaktivem Protein offenbart das große Potential dieses Messsystems.

Autor: Tobias Reinecke
Erschienen: September 2017

Der vor-Ort-Nachweis geringster Konzentrationen organischer Substanzen in hochkomplexen Gasgemischen wie etwa Atem oder Prozessabluft ist von wachsender Bedeutung in der nicht-invasiven medizinischen Diagnostik, der Bioprozesstechnik und der Sicherheitstechnik. Während in der Sicherheitstechnik eine schnelle und sensitive Detektion hochgiftiger Substanzen innerhalb weniger Sekunden gefordert wird, sind die notwendigen Zeitkonstanten in der Medizintechnik oder der Prozesskontrolle häufig um ein Vielfaches größer, die untersuchten Gasgemische in der Regel jedoch auch deutlich komplexer.
Im Rahmen dieser Arbeit werden daher zwei Ansätze gewählt, um den unterschiedlichen Anforderungsprofilen gerecht zu werden. Beide basieren auf dem Verfahren der Driftröhren-Ionenmobilitätsspektrometrie (IMS), da dieses u.a. eine kompakte Bauform und somit den Einsatz vor Ort ermöglicht. Für die Analyse hochkomplexer Gasgemische wird ein Messsystem, bestehend aus einem hochauflösenden IMS mit einer gaschromatischen Vortrennung (konventionelle Kapillarsäule) und einem geschlossenen Filterkreislauf, entwickelt (GC-IMS).
Als weiteres Messsystem wird ein Hochenergie-IMS entwickelt (HiKE-IMS), durch das eine schnelle Analyse von sicherheitstechnisch relevanten Gasgemischen möglich ist. Mit diesem System ist erstmalig die kontinuierliche Bestimmung von Benzol (Integrationszeit 2 s) mit einer Nachweisgrenze von 70 ppbV in Luft bei gleichzeitiger Anwesenheit der Störsubstanzen Toluol (12,4 ppm_V), Xylol (9 ppm_V) und Wasser (90 % r.H. bei 20 °C) möglich. Der Betrieb bei vergleichsweise hohen kinetischen Ionenenergien (reduzierte Feldstärken bis 120 Td) erlaubt zusätzlich eine Charakterisierung von Substanzen anhand von feldabhängigen Effekten, die bisher mit Flugzeit-IMS nicht zugänglich waren.

Autor: Jens Langejürgen
Erschienen: August 2015